Erokamano kuom dhi e mbui. Versi mar brausa ma itiyogo nigi CSS matin ahinya. Mondo iyud duoko maber, wachiwo paro ni iti gi brausa mari manyien (kata mondo ilor mode mar tudruok e mbui mar mbui). E kindegi, mondo wane ni wadhi nyime gi konyowa, wanyisowa saitno maonge gik ma ondiki kata JavaScript.
Osetiyo gi yore mang’eny mag ng’ado bura mondo ober tich mar sel mag chieng’ ma nigi ng’injo, kata kamano, kaka ng’injo mopogore opogore nyalo ketho ng’injo mar α-phase pod ok ong’ere maber; Kae, ka watiyo gi puonj mar tich mar ng’ato, wafwenyo e okang’ mokwongo yo ma ng’ato nyalo kethogo gik ma ng’ato nyalo timo ka owuok e α-phase nyaka e δ-phase kendo wapuonjore kaka ketho mopogore opogore nyalo ketho ng’ato e wi teko mar loko ng’ato. <2Zepa> Duoko mag simulation nyiso ni kuonde ma onge ng’ato ma nigi iodine nyalo kelo ketho ahinya nikech gidwoko piny ahinya gik ma geng’o teko mar loko α-δ kendo gin gi teko ma piny moloyo mar loso gik moko e wi perovskite. Ka ng’ato oketo oxalate ma ok nyal ng’injo e pi e wi ng’injo ma ng’injo, mano geng’o ahinya ng’injo mar α-phase, ma geng’o ng’injo mar iodine ma ok nyal ng’injo. Kaachiel gi mago, yo ma kamano dwoko piny ahinya ng’injo ma ok rieny e wang’ ng’ato kendo medo nyalo mar sel mag chieng’ nyaka 25.39% (ma omiye oboke mar 24.92%). Gima ok oket e paket pod nyalo rito nyalo mare mar 92% bang’ tiyo gi teko maduong’ie moloyo kuom seche 550 e bwo 1.5 G mar yamo ma ng’ato nyalo ng’ado.
Kaka teko mar loko teko (PCE) mar sel mag chieng’ (PSCs) osechopo e rekod ma malo ma onyis ni en 26%1. Chakre higa mar 2015, PSCs mag ndalogi osebedo ka ohero ler ma nyalo kawo ler nikech nyalo mare mar ng’ado ler maber kendo bedo gi bandgap ma ng’ato nyalo ng’ado machiegni gi giko mar 2,3,4. Kaka ng’ato nyalo ng’eyo ni, sinema mag FAPbI3 nyalo lokore ka owuok e α ma rateng’ nyaka e δ ma ok en mar rangi ma ratong’ e liet mar ot5,6. Mondo ogeng’ loso ng’injo mar delta, oseloso gik mopogore opogore ma ng’injo ma ng’injo. Yo ma ji mang’eny tiyogo mar loyo chandruokni en keto FAPbI3 kanyachiel gi gik ma nyalo miyo ng’ato obed gi nyalo mar ng’ado bura. Kata kamano, gik ma ng’ato nyalo ng’ado e kindgi yudo pek nikech ng’eny mar bandgap kod pogruok ma ng’ato nyalo ng’ado nikech ler, ma ketho tich kod ng’iyo mar PSCs ma wuok kuomgi.
13:14, 15. 13 Gik ma osetimre machiegni osenyiso ni FAPbI3 maler ma onge gimoro amora ma nyalo keto gimoro e iye nigi nyalo maber ahinya mar bedo gi kristal maber ahinya kendo bedo gi ketho matin. Omiyo, dwoko piny ketho kuom medo kristal mar FAPbI3 mang’eny en yo maduong’ mar yudo PSCs ma tiyo maber kendo ma ok ng’ich. Kata kamano, e kinde ma FAPbI3 PSC tiyo, ketho ma ok owinjore ma ok owinjore pod nyalo timore. Okang’no thoro ga chakore e wi lowo kod gik ma nyalo ketho pi, liet kod ler nikech nitie kuonde mang’eny ma nigi ketho17. Omiyo, ng’ado bura e wi lowo/ng’injo en gima dwarore mondo oket ng’injo mar FAPbI318 obed motegno. Okenge mang’eny mag geng’o ketho, moriwo nyaka keto gik ma nigi ng’injo matin, gik ma nigi asidi ma nigi ng’injo, kod gik ma nigi ng’injo ma nigi ng’injo, osetimo dongruok maduong’ ahinya e loso gik ma nigi ng’injo. Kaka sani, chiegni ni nonro duto osebedo ka keto pachgi kuom tich ma ketho mopogore opogore mag ng’eyo gik ma nyalo timore e wang’ kaka loso kendo gik ma tero gik moko, bor mar gik ma landore kod loso band e sel mag chieng’22,23,24. Kuom ranyisi, puonj mar tich mar ng’eny (DFT) itiyogo mar ng’eyo teko mag loso kod teko mag mako gik ma nigi ketho mopogore opogore, ma itiyogo ahinya mar tayo loso mar ng’injo ma tiyo. Ka kwan mar gik ma ok odhi kare medore, e kaka kinde mang’eny, kaka masinno nyalo bedo motegno medore. Kata kamano, e PSCs ma nigi formamidine, yore ma ng’ato nyalo yudogo gik ma ok odhi kare e wi ng’ato ma nyalo bedo gi ng’eyo matut kuom ng’ato kod gik ma nyalo miyo ng’ato obed gi teko mar riembo ler onego obed mopogore chuth. Kaluwore gi ng’eyo marwa, ng’eyo maduong’ mar kaka ketho kelo lokruok mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar α-FAPbI3 pod ok ong’ere maber.
Kae, wafwenyo yo ma FAPbI3 nyalo kethogo kowuok e α-fase ma rateng’ nyaka e δ-fase ma ratong’ kod kaka ketho mopogore opogore nyalo ketho teko mar α- nyaka δ-fase mar lokore kokalo kuom DFT. I tich ma onge ng’ato, ma nyalo bedo mayot e kinde ma ilosoe sinema kod tiyo gi gige tich, igeno ni gin gik ma nyalo chako lokruok mar α-δ. Omiyo, ne wakelo ng’injo ma ok nyal ng’injo e pi kendo ma ok nyal ng’injo e yor kemikol (PbC2O4) e wi FAPbI3 kokalo kuom dwoko ma ne timore e kama ne nitie. Oxalate mar lead (LOS) geng’o bedo gi kuonde ma I ok nitie kendo ogeng’o ng’ado ion mag I ka giwuok gi liet, ler, kod gik ma kelo stima. 10:10, 11. 10 LOS ma wuok e tichno dwoko piny ahinya ng’injo ma ok ng’injo e kind wang’ ng’ato kendo dwoko piny nyalo mar FAPbI3 PSC nyaka 25.39% (ma omiye oboke mar 24.92%). Gima ne ok oket e paket mar LOS norito 92% mar nyalo mare ma ne en-go chon bang’ tiyo e rang’iny mar teko maduong’ie moloyo (MPP) kuom seche mokalo 550 e rang’iny mar yamo ma ng’ato nyalo ng’ado (AM) ma romo 1.5 G mar rieko.
Ne wachako timo kwan mar ab initio mondo wayudi yo ma ng’ato nyalo ng’adogo gik moko mondo olokre kowuok e rang’iny mar α nyaka e rang’iny mar δ. Kokalo kuom yo matut mar loko ng’injo, yudore ni loko ma wuok kuom ng’injo ma nigi ng’injo adek ma ng’injo [PbI6] e ng’injo ma nigi ng’injo adek [PbI6] e ng’injo ma nigi ng’injo adek [PbI6] e ng’injo ma nigi ng’injo achiel [PbI6] e ng’injo ma nigi ng’injo auchiel mar FAPbI3. Pb-I loso tudruok e okang’ mokwongo (Int-1), kendo ng’injo mare mar teko chopo 0.62 eV/sel, kaka onyis e ranyisi mar 1a. Ka oktahedron olokore e yo ma [0\(\bar{1}\)1], ng’injo matin ma nigi ng’injo auchiel ng’injo kowuok e 1×1 nyaka 1×3, 1×4 kendo gikone odonjo e ng’injo mar δ. Ratio mar ng’ado yo duto en (011)α//(001)δ + [100]α//100]δ. Kuom ranyisi mar ng’injo mar teko, inyalo yudo ni bang’ ka ng’injo mar δ mar FAPbI3 osetimo e ng’injo maluwo, ng’injo mar teko ni piny moloyo mar ng’injo mar α, ma nyiso ni ng’injo mar ng’injo biro bedo mapiyo. En gima ler ni, okang’ mokwongo mar geng’o ng’injo mar ng’injo en gima duong’ ahinya ka wadwaro geng’o ng’injo mar α-phase.
a Yor loko ng’injo kowuok e bath lwedo nyaka e korka achich – ng’injo mar FAPbI3 ma rateng’ (ng’injo mar α), ng’injo mokwongo mar tudruok mar Pb-I (Int-1) kod ng’injo ma medore mar tudruok mar Pb-I (Int-2, Int-3 kod Int –4) kod ng’injo mar FAPbI3 ma ratong’ (ng’injo mar delta). b Gik ma geng’o teko mar loko α nyaka δ mar FAPbI3 ma luwore gi ketho mopogore opogore mag gik ma ni e iye. Laini ma nigi dots nyiso gik ma geng’o teko mar kristal maber (0.62 eV). c Teko mar loso gik ma ok odhi kare e wi lowo ma nigi lead. Aksis mar absis en gik ma geng’o teko mar α-δ mar ng’ado ng’wech, to aksis mar ordinate en teko mar loso gik ma nigi ketho. Gik ma ondiki gi rangi mar rangi ma ratong’, ma ratong’ kod ma ralum gin kit I (EB ma piny-FE ma malo), kit II (FE ma malo) kod kit III (EB ma piny-FE ma piny), kaka giluwore. d Teko mar loso gik ma ok kare VI kod LOS mag FAPbI3 e rito. e I geng’o ng’ado ion e rito kendo LOS mar FAPbI3. f – ranyisi mar ranyisi mar ng’ado ng’wech mar I ions (sfera mag rangi ma ng’we ng’ar) kod gLOS FAPbI3 (ng’we ng’ar, ng’we ng’ar; ng’we ng’ar (ng’we ng’ar), yod (yod ma wuotho)) e gf ma rito (e korka achich: neno ma malo; korka achich: ng’et ng’et, ng’we ng’ar); kabon; bulu maler – naitrojen; red – oksijen; pink maler – haidrojen). Data ma oting’o wechego imiyo e yor fainde mag data ma oting’o wechego.
Bang’e, ne wapuonjore e yo mowinjore kaka gik ma opogore opogore ma ng’ato nyalo bedogo (ma oting’o PbFA, IFA, PbI, kod IPb ma ng’ato nyalo bedogo; atom mag Pbi kod Ii; kod VI, VFA, kod VPb ma onge gimoro), ma gin gik ma okawe kaka gik madongo. 1b kod Tebol mar 1. Gima ber en ni ok ni ketho duto ma dwoko piny ng’injo mar teko mar α-δ (Ranyisi 1b). Wayie ni ketho ma nigi teko ma piny mar loso kod teko ma piny mar α-δ mar loko ng’ato, okawe kaka gik ma nyalo ketho ng’ato. Kaka ne ondik chon, gik ma nigi lead mang’eny okawe kaka gik ma tiyo maber ne PSC27. Omiyo, waketo pachwa kuom piny ma PbI2 oting’o (100) e bwo gik ma nigi lead mang’eny. 1c kod Tebol mar 1. Kaluwore gi gik ma geng’o teko (EB) kod teko mar loso gik ma nyalo lokore (FE), kethogi ipogo e kidienje adek. Kido mar I (EB ma piny-FE ma malo): Kata obedo ni IPb, VFA kod VPb dwoko piny ahinya obadho mar teko mar loko ng’ato, gin gi teko ma malo mar loso. Omiyo, wayie ni kit ketho ma kamago nigi teko matin ahinya e wi lokruok mag phase nikech ok gin gik ma timore ahinya. <2Zepa> Kido mar II (EB ma malo): Nikech ng’injo mar teko mar loko ng’injo mar α-δ, ng’injo mag ng’injo mag PbI, IFA kod PbFA ok keth ng’injo mar ng’injo mar α-FAPbI3. Kido mar III (EB ma piny-FE ma piny): VI, Ii kod Pbi ma nigi teko ma piny ahinya mar loso nyalo kelo ketho mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo. Kaka FE kod EB VI ma pinyie moloyo, wayie ni yo maber moloyo en dwoko piny kwan mar I ma onge ng’ato.
Mondo waduok piny VI, ne waloso ng’injo mapek mar PbC2O4 mondo ober ng’injo mar FAPbI3. Ka opim gi gik ma geng’o pi ma ng’ato nyalo ng’ado kaka PEAI (PEAI) kod n-oktylammonium iodide (OAI), PbC2O4, ma onge ions mag halogen ma wuotho, ok nyal ng’injo e pi, kendo nyalo kethore mayot ka ng’ato omiye ng’injo. Oketo maber mar ng’ich mar piny kod ng’wech mar stima mar perovskite. Kaka PbC2O4 nyalo ng’injo e pi, mano en mana 0.00065 g/L, ma en kata piny moloyo mar PbSO428. Gima duong’ moloyo en ni, ng’injo mapek kendo maromre mag LOS inyalo loso mayom e wi filim mag perovskite ka itiyo gi gik ma timore e alwora (ne piny kae). Ne watimo ranyisi mag DFT mag tudruok ma ni e kind FAPbI3 kod PbC2O4 kaka onyis e ranyisi mar 1. Tebol mar 2 nyiso teko mar loso gik ma nigi ketho bang’ keto LOS. Ne wayudo ni LOS ok med mana teko mar loso VI ma nigi ketho gi 0.69-1.53 ​​eV (Fweny 1d), to bende omedo teko mar loso I e ng’et ng’et ng’et piny kod ng’et ng’et mar wuok (Fweny 1e). E step mokwongo, ion mag I ng’ado piny e wi ng’et lowo, kendo giweyo ion mag VI e kabedo ma nigi ng’injo mar teko ma romo 0.61 eV. Bang’ keto LOS, nikech gik ma steric kelo, teko mar keto gik moko e piny mar I ions medore nyaka. 1.28 eV E kinde ma ions mag I wuok e wi lowo, ng’injo mar teko ma ni e VOC bende ni malo moloyo ma ni e sampul ma ne ochung’ne (Fweny 1e). f kod g, kaka giluwore. <2Zepa> 10:10, 11. 10 Gik ma ne otimre nyiso ni LOS nyalo geng’o loso mar VI kod ng’injo mar I, ma miyo geng’o ng’injo mar α nyaka δ.
Ne otim nonro kuom gik ma nyalo timore e kind asidi mar oksalik kod asid mar FAPbI3. Bang’ keto gik ma ne otimre e oxalic acid kod FAPbI3, ne oloso gik mathoth ma ne oting’o ng’injo ma rachar, kaka onyis e ranyisi mar 2. 18:10, 11. 10 Ne wayudo ni oxalic acid nyalo ng’injo ahinya e alkol ma isopropyl (IPA) e ng’injo mar ot ma nyalo ng’injo ma romo 18 mg/mL, kaka onyis e ranyisi mar 5. Omiyo, kuom keto ng’injo mar oksalik e ng’injo mar oksalik kata keto ng’injo mar oksal asid e wi ng’injo, inyalo yudo PbC2O4 matin kendo mapek mapiyo e wi ng’injo mar ng’injo kaluwore gi kwan mar kemikol maluwogi: H2C2O4 + FAPbI +3O. FAI inyalo ng’injo e IPA kendo e yo ma kamano inyalo golo e kinde ma iloso chiemo. LOS nyalo geng’ore kuom kinde mar dwoko kod ng’injo mar gik ma kelo gik moko.
2a,b. Piche mag ng’iyo gik ma ng’ato nyalo ng’iyo gi gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo (SEM) nyiso e ranyisi mag 2a,b. Gik ma ne oyudore nyiso ni ng’injo mar ng’injo mar perovskite orit maber, kendo ni kwan maduong’ mar gik madongo ma ng’injo oket e ng’injo mar ng’injo, ma owinjore ochung’ ne ng’injo mar PbC2O4 ma olosi nikech ng’injo ma timore e kama ng’injo nitie. <2Zepa> Filim mar LOS ma nigi ng’injo matin (Fweny mar 6 ma medore) kendo nigi angle maduong’ mar tudruok gi pi ka iporo gi filim mar ng’injo (Fweny mar 7 ma medore). Ne otiyo gi masin ma nigi ler ma malo (HR-TEM) mondo ong’e pogruok mantie e wi gik ma ne itiyogo. Ka opim gi filim ma ne ochung’ne (Fweny 2c), ng’injo matin ma chalre kendo mapek ma nigi ng’injo ma romo 10 nm nenore maler e wi ng’injo ma LOS (Fweny 2d). Ka watiyo gi gino ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo, nyalo nenore maler ni nitie kuonde ma ng’ato nyalo ng’eyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo. 2E-g 2:10, 11. 10 Gik ma ne otimore bang’ ka osetiyo gi asid mar oksalik, ne otimre gi pim mag X-ray (XPS), kaka onyis e ranyisi mag 2e–g. 284.8 eV kod 288.5 eV gin mag ranyisi makende mag CC kod FA, kaka giluwore. Ka opim gi ng’injo mar ng’injo, ng’injo mar LOS ne nyiso ng’injo ma medore mar 289.2 eV, ma ne oting’o C2O42-. 1s spectrum mar O 1s mar LOS perovskite nyiso ng’injo adek mopogore opogore mag O 1s ma gin 531.7 eV, 532.5 eV, kod 533.4 eV, ma chal gi COO ma ne ogol oko, C=O mar grup mag oksalat ma ok okethore 30 kod atom mag O mag ng’injo mar OH2e (Fweny 10). )). Kaka sampul ma ne ochung’ne, ne oneno mana ng’injo matin mar O 1s, ma inyalo kwan nikech oksijen ma ne oting’o kemikal e wi lowo. 138.4 eV kod 143.3 eV, kaka giluwore. Ne waneno ni ng’injo mar LOS nyiso lokruok mar ng’injo mar Pb ma romo 0.15 eV nyaka e teko ma malo mar tudruok, ma nyiso ni nitie tudruok matek e kind atom mag C2O42- kod Pb (Fweny 2g).
a SEM piche mag rito kod b LOS filim mag perovskit, neno ma malo. c Gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo (HR-TEM) ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo kod d Filim mag ng’iyo gik moko ma ng’ato nyalo ng’iyogo. XPS ma nigi ler ma malo mar filim mag e C 1, f O 1 kod g Pb 4f. Data ma oting’o wechego imiyo e yor fainde mag data ma oting’o wechego.
Kaluwore gi duoko mag DFT, inyalo ng’e ni VI ma ok odhi kare kod I ma ng’ato nyalo ng’ado nyalo kelo lokruok mayot kowuok e α nyaka δ. Ripot mosekalo osenyiso ni I2 wuok mapiyo ahinya kuom filim mag perovskite ma itiyogo e PC e kinde ma iketoe e pi bang’ keto filimgo e bwo ler kod liet. Kaka ng’ato nyalo ng’eyo kaka ng’ato nyalo ng’ado bura, ne wadonjo e chumbe mag glas ma nenore maler ma nigi toluene, kae to ne wamiyogi ler mar chieng’ 1 kuom seche 24. Ne wapimo kaka ler ma ok nenre ahinya kod ler ma nenore (UV-Vis) nyalo kawo ler. ) ng’injo mar toluen, kaka onyis e ranyisi mar 3a. Ka opim gi sampul ma ne ochung’ne, ne oneno ni ng’injo mar I2 ne ni piny ahinya e ng’injo mar LOS-perovskit, ma nyiso ni LOS ma ng’injo nyalo geng’o golo I2 kuom filim mar perovskit e kinde ma ne iketo e pi. Pichni mag filim mag ng’ado bura ma oseti kod mag LOS onyis e gik ma ondiki e picha mag 3b kod c. Perovskite mar LOS pod en mar rangi makwar, to thoth filim ma rito gik moko oselokore obedo ma ratong’. 10:10, 11. 10 Gik ma nenore ma nenore mag UV mag filim ma oting’o pi inyiso e Fig. 3b, c. Ne waneno ni ng’injo ma luwore gi α e filim ma ne ochung’ne ng’injo ne odok piny maler. Ne otim pim mag X-ray mondo ondik kaka kristal ne ochakore. Bang’ seche 24 mag rieny, ng’injo ma ne ochung’ne ng’injo ne nyiso ranyisi matek mar δ-fase ma ratong’ (11.8°), to ng’injo ma ne ochung’ne LOS pod ne oketo ng’injo maber mar rangi makwar (Fweny 3d).
<2Zepa> 10:10, 11. 10 Gik ma nenore gi UV ma ne nyalo ng’ado gik ma ne itiyogo e ng’ado gik moko ma ne iketo e filim mar rito gik moko kod filim mar LOS e bwo ler mar chieng’ 1 kuom seche 24. Gima ondiki e iye nyiso ng’injo ma ne iketoe filim ka filim gi toluen maromre. b Spektra mag UV-Vis mag ng’ado filim mar ng’ado bura kod c filim mar LOS kapok kod bang’ 24 h mar ng’ado e bwo ler mar chieng’ 1. Gima ondiki e iye nyiso picha mar filim ma ne otimgo tes. d X-ray ma ng’ato nyalo ng’iyogo sinema mag ng’ado bura kod LOS kapok ng’ato ochung’ kuom seche 24 kendo bang’ ng’ado bura kuom seche 24. SEM piche mag filim ma rito e kod filim f LOS bang’ seche 24 mag ng’iyo. Data ma oting’o wechego imiyo e yor fainde mag data ma oting’o wechego.
Ne watimo pim mag ng’iyo gik matindo tindo (SEM) mondo wane kaka gik matindo ma ng’ato nyalo ng’iyogo lokore bang’ seche 24 mag ler, kaka onyis e ranyisi mag 3e,f. E filim ma ne ochung’ne ng’ado bura, ne oketho cham madongo kendo ne olokogi obedo ng’injo matindo, ma ne chal gi kaka ng’injo ma ne ochung’ne δ-phase FAPbI3 ne chalo (Fweny 3e). Kaka filim mag LOS, ng’injo mag perovskite pod ni e chal maber (Fweny 3f). <2Zepa> 10:10, 11. 10 Gik ma ne oyudrego ne nyiso ni ketho mar I miyo ng’ato lokore ahinya kowuok e ng’injo ma rateng’ nyaka e ng’injo ma ratong’, to PbC2O4 miyo ng’injo ma ratong’ bedo motegno, ma geng’o ketho mar I. e kinde achiel, gigolo iodin kendo giloso VI. Kaka DFT ne onyiso, LOS nyalo geng’o loso gik ma ok odhi kare mag VI kendo geng’o ng’ado ion mag I ma dhi e wi lowo ma nigi ng’ol.
Kaachiel gi mago, ne otim nonro kuom kaka ng’injo mar PbC2O4 nyalo konyo e geng’o ng’ich mar filim mag perovskite e yamo ma ni e kor lwasi (ng’ich mar 30-60%). Kaka onyis e Ranyisi mar 9, ng’injo mar LOS pod ne en mar rangi makwar bang’ ndalo 12, to filim ma ne ochung’ne ng’injono ne olokore obedo makwar. 11.8° ma luwore gi δ mar FAPbI3, to LOS rito α ma rateng’ maber (Fweny mar 10 ma medore).
Ne otiyo gi ler ma ng’ato nyalo ng’iyogo (PL) kod ler ma ng’ato nyalo ng’iyogo (TRPL) mondo opuonjre kaka oksalat mar lead nyalo ketho ng’ato e wi lowo ma ng’ato nyalo ng’iyogo. 4a nyiso ni filim mar LOS osemedo ng’wech mar PL. × 10 μm2 ni malo moloyo mar filim ma rito (Fweny mar 11), ma nyiso ni PbC2O4 miyo filim mar perovskite bedo ma ok nyal tiyo. <2Zepa> Kinde mar ngima mar ng’at ma ting’o gik moko ng’ere kuom ng’ado paro kuom ketho mar TRPL gi tich achiel mar eksponensial (Fweny 4b). <2Zepa> Kinde mar ng’at ma ting’o filim mar LOS en 5.2 μs, ma en kinde mabor ahinya moloyo filim ma rito gik ma ng’ato ting’o ma en 0.9 μs, ma nyiso ni ng’at ma ting’o gik moko ma ok rieny e wi lowo odok piny.
PL ma ok ng’ich kod b-spektra mag PL ma kinde matin mag filim mag perovskit e wi gik ma nigi glas. c SP ng’injo mar gino ma itiyogo (FTO/TiO2/SnO2/Perovskite/Spiro-OMetad/Au). d Spektra mar EQE kod spektra mar Jsc EQE ma oriw kowuok e gino ma tiyo maber moloyo. d Kuong’ruok mar ler ma ng’ato nyalo ng’ado e wi picha mar Voc. f Tiyo gi MKRC ma pile ka pile ka itiyo gi gino ma ng’ato nyalo ng’adogo bura maler. VTFL en voltej ma malo moloyo mar pong’o trap. Kuom wechego, ne wakwano kwan mar gik ma ne oting’o (Nt). Data ma oting’o wechego imiyo e yor fainde mag data ma oting’o wechego.
Mondo opuonjre kaka ng’injo mar lead oxalate nyalo ketho tich mar masinno, ne otiyo gi yo machon mar tudruok mar FTO/TiO2/SnO2/Perovskite/Spiro-OMeTAD/Au. <2Zepa> Watiyo gi ng’injo mar ng’injo (FACl) kaka gik ma medo ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo (MACl) mondo wayudi tich maber moloyo, nikech FACl nyalo miyo ng’ato obed gi ng’injo maber kendo geng’o band gap mar FAPbI335 (neno ranyisi mag details 2). ). 12-14). IPA ne oyier kaka gik ma geng’o ng’injo nikech omiyo ng’injo maber moloyo kendo miyo ng’ato bedo gi ng’eyo maber e filim mag perovskite ka iporo gi ng’injo ma ng’injo (DE) kata klorobenzen (CB) 36 (Fweny ma medo 15 kod 16). 17:10, 11. 10 Ne oket ng’injo mar PbC2O4 maber mondo oket ler maber kuom ng’injo mar ng’injo kod ng’injo mar charge kuom loko ng’injo mar oxalic acid (Fweny mar 17 ma medore). 4c, kendo gik ma ogol ochiw e Tebol mar 3. 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), dwol 1.16 V (1.16 V) kod skan mar dwoko chien (ma dhi nyime). <2Zepa> 78.40% (76.69%). 25.39% (24.79%), Jsc en 25.77 mA cm-2, Voc en 1.18 V, FF en 83.50% (81.52%) kowuok e ng’et (Scan ma dhi nyime nyaka). 19:10, 11. 10 Gima LOS noyudo nyalo mar tiyo gi ler ma nigi oboke mar 24.92% e laboratori ma ng’ato nyalo yie ni en mar ng’at mar adek (Fweny mar 19 ma medore). 24.90 mA cm-2 (ng’ado bura) kod 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), ma ne owinjore maber gi Jsc ma ne opim e spektrum mar AM 1.5 G (Fweny .4d). ) . Kaka kwan mar PCEs ma opim mag rito kod PSCs mag LOS onyisre e ranyisi mar 20 ma medore.
Kaka onyis e ranyisi mar 4e, tudruok mantie e kind Voc kod ng’eny mar ler ne oketi mondo opuonjre kaka PbC2O4 nyalo konyo e loso gik moko e wi lowo ma konyo gi trap. 1.16 kBT/sq, ma en piny moloyo ng’injo mar lain ma oket mar gino ma rito (1.31 kBT/sq), ma nyiso ni LOS nigi konyruok e geng’o dwoko mar piny gi gik ma nyalo ketho piny. Watiyo gi teknoloji mar ng’ado ng’wech mar ng’wech mar kor lwasi (SCLC) mondo wapim e kwan mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech (ITO / PEDOT: PSS / ng’wech mar ng’wech mar ng’wech mar ng’wech (ITO / PEDOT: PSS / ng’wech mar ng’wech / spiro-OMeTAD / Au) kaka onyis e ranyisi. 4f Nyis. 2ε0εVTFL/eL2, ma ε en kwan mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo, ε0 en ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo, VTFL en ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo, e en ng’injo mar ng’injo, L en ng’injo mar ng’injo mar ng’injo mar ng’injo (Perovskite). 1.450 × 1015 cm-3, ma en piny moloyo ng’injo mar gino ma rito, ma en 1.795 × 1015 cm-3.
Ne otem gino ma ne ok oketgi e paket e kar teko maduong’ie moloyo (MPP) e bwo ler mar odiechieng’ ma opong’o e bwo nitrogen mondo onen kaka nyalo tiyo kuom kinde malach (Fweny 5a). Bang’ seche 550, masin mar LOS pod ne orito 92% mar tekone ma ne onyalo tiyogo, to teko mar masin ma ne rito gik moko ne osedok piny nyaka 60% mar teko ma ne otiyogo chon. 10:10, 11. 10 Ne ipimo gik ma ne ni e masin machonno ka itiyo gi yo ma ne itiyogo e ng’iyo gik ma ne itiyogo (ToF-SIMS) (Fweny 5b, c). Inyalo neno ng’injo maduong’ mar iodine e kama malo ma iketoe dhahabu. Gik ma timore e rito gas ma ok tiyo ok oriw gik ma ketho alwora kaka ng’ich kod oksijen, ma nyiso ni yore ma ni e iye (ma en, ng’ado ion) ema kelo. Kaluwore gi duoko mag ToF-SIMS, ne oyudre ni ions mag I- kod AuI2- ne yudore e elektrod mar Au, ma nyiso kaka I ne owuok e ng’injo mar Au. <2Zepa> 10:10, 11. 10 Kaka I- kod AuI2- ions ma ni e gino ma rito gik moko nyalo bedo ma malo nyadi 10 moloyo mar sampul mar VOC. Ripot motelo osenyiso ni ng’ado ion nyalo kelo dok piny mapiyo e nyalo mar spiro-OMeTAD kendo ketho kemikol mar ng’injo ma malo mar elektrod, ma mano ketho tudruok e kind wang’ ng’ato e gino ma itiyogo. Ne ogolo elektrod mar Au kendo ne oloso ng’injo mar spiro-OMeTAD ka otiyo gi ng’injo mar klorobenzen. Bang’e, ne watiyo gi yo ma ne itiyogo mar ng’iyo gik ma ne timore e pinyno (GIXRD) (Fweny 5d). 11.8°, to onge ng’injo manyien ma nenore e sampul mar LOS. Gik ma ne oyudore nyiso ni ketho maduong’ mar I ions e filim ma rito gik moko miyo gibedo gi ng’injo mar δ, to e filim mar LOS, yo ma kamano ogeng’ore maler.
575 seche mag luwo MPP ma dhi nyime mar gimoro ma ok oum e yamo ma nigi nitrojen kod ler mar chieng’ 1 ma onge filta mar UV. <2Zepa> ToF-SIMS keto ions mag b I- kod c AuI2- e gino ma rito LOS MPP kod gino ma rito dongo. Tiende mag rangi ma ratong’, ma ralum kod ma ratong’ winjore gi Au, Spiro-OMeTAD kod perovskit. d GIXRD mar filim mar ng’injo bang’ temo MPP. Data ma oting’o wechego imiyo e yor fainde mag data ma oting’o wechego.
Ne opim ng’eyo ma luwore gi ng’ich mar piny mondo onyis ni PbC2O4 nyalo geng’o ng’wech mar ion (Fweny mar 21 ma medore). <2Zepa> Teko mar loso (Ea) mar ng’ado ion ng’ere kuom pimo lokruok mar tero (σ) mar filim mar FAPbI3 e liet mopogore opogore (T) kendo tiyo kod tudruok mar Nernst-Einstein: σT = σ0exp (-Ea / kBT), kama σ0 en gik ma ok lokre, kB en gik ma ok lokre. 1/T, ma en 0.283 eV mar ng’ado bura kendo 0.419 eV mar ng’ado mar LOS.
E yo machuok, wachiwo chenro mar puonj mar ng’eyo yo ma FAPbI3 nyalo kethogo kod kaka gik ma ok odhi kare nyalo ketho teko mar α-δ mar ng’ado ng’wech. E kind gik ma ok kare ma kamago, gik ma ok kare mag VI iparo ni nyalo kelo lokruok mayot mar phase kowuok e α nyaka δ. Oketo ng’injo ma ok nyal ng’injo e pi kendo ma ok nyal ng’injo e yor kemikol mondo oket α-fase mar FAPbI3 kuom geng’o loso mar I ma onge ng’injo kod ng’injo mar I ma ng’injo. Okenge ma kamago dwoko piny ahinya ng’eny mar gik ma ok rieny e kindgi, medo nyalo mar sel mag chieng’ nyaka 25.39%, kendo medo ng’iyo mar tiyo. Gik ma wayudo miyowa yore mag yudo PSCs ma tiyo maber kendo ma ok ng’ich kuom geng’o lokruok ma α nyaka δ ma kelo ng’ol.
99.999%) ne onyiew gi Sigma-Aldrich. 35.0-37.0%) kod ethanol (maonge pi) ne onyiewgi kuom ng’iepo mar kemikol ma Guangzhou. 15:10, 11. 15 Wt% mar tin (IV) oksaid koloid ma ng’ato nyalo ng’iewo) ne ong’iewo kuom Alfa Aesar. 99.99% ne onyiew kowuok e TCI Shanghai (China). Yodaid mar formamidin (FAI, 99.5%), kloraid mar formamidin (FACl, 99.5%), methylamin haidrokloraid (MACl, 99.5%), 2,2′,7,7′-tetrakis-(N, N-robime-ni-p)-9 99.5%), lithium bis (trifluoromethane) sulfonylimide (li-TFSI, 99.95%), 4-tert -butylpyridine (tBP, 96%) ne onyiew kuom kambi mar teknoloji mar ler mar Xi'an (China). 99.8%), alkol mar isopropyl (IPA, 99.8%), klorobenzen (CB, 99.8%), asetonitril (ACN). Ne onyiew gi ng’at ma nigi ng’ol. Ne onyiew asid mar oksalik (H2C2O4, 99.9%) kuom Macklin. Ne itiyo gi kemikol duto kaka ne iyudo ma onge lokruok moro amora ma ne otimre.
ITO kata FTO (1.5 × 1.5 cm2) ne iloso gi gik ma ng’ato nyalo ng’adogo ng’ato, aseton, kod ethanol kuom dakika 10, kae to ne itiyo gi gik ma ng’ato nyalo ng’adogo ng’ato e bwo ng’ato. 1/25, v/v) ma ne oketi e 500 °C kuom dakika 60. SnO2 ma ne okethore ne oket gi pi ma ne oting’o ion e kwan mar 1:5. E wi lowo maler ma ne otigodo gi ozone mar UV kuom dakika 20, ne oketo ng’injo matin mar SnO2 ma ne ochung’ne 4000 rpm kuom sekon 30 kae to ne oketo ng’injo ma ne oting’o 150 °C kuom dakika 30. 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 kod FACl (20 mol%) ne oketgi e gik ma ng’ato nyalo ng’ado ma nigi DMF/DMSO (15/1) ma oriw. <2Zepa> 5000 rpm e yamo ma ni e alwora kuom seche 25. 5 Bang’ sekon mogik, 50 μL mar ng’injo mar MACl (4 mg/mL) ne oket mapiyo e wi ng’injo kaka gik ma geng’o ng’injo. Bang’e, ne iketo filim ma ne olosi manyienno e 150°C kuom dakika 20, kae to ne iketogi e 100°C kuom dakika 10. Bang’ ng’ado ng’injo mar ng’injo mar ot, ne oket ng’injo mar H2C2O4 (1, 2, 4 mg ma oting’o e 1 mL IPA) e ng’injo mar 4000 rpm kuom seche 30 mondo omi ng’injo mar ng’injo obed ma ok ng’injo. 17.3 mg mar CB, 27 μl mar tBP kod 17.5 μl mar Li-TFSI (520 mg e 1 ml mar asetonitrile) ne oketgi e wi filimno e ng’wech mar 4000 rpm ei kind ng’wech mar ng’wech. 100 nm, ng’injo mar Au ma ne oting’o ng’injo mar 100 nm ne okethore e ng’injo ma romo 0.05 nm/s (0 ~ 1 nm), 0.1 nm/s (2 ~ 15 nm) kod 0.5 nm/s (16 ~ 100 nm) . ).
100 mW/cm2 kendo ne opim ka itiyo gi masin ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik moko ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo. Ka ok ondik yo machielo, ne ipimo ng’injo mag SP e sanduk mar glove ma opong’ gi naitrojen e ng’injo mar ot (~ 25 ° C) e yore mag skan ma dhi nyime kod ma dwoko chien (ng’injo mar 20 mV, kinde mar dero 10 ms). Ne otiyo gi mask mar tipo mondo ong’e kama tiyo maber mar 0.067 cm2 mar PSC ma ne opim. Ne otim pim mag EQE e yamo ma ne ni e alwora ka oti kod sistem mar PVE300-IVT210 (Teknoloji mar neno gik moko e yor ng’wech) ma ne nigi ler ma nigi rangi achiel ma ne ochung’ne gino ma ne itiyogo. Mondo gik moko obed motegno, ne otim temo mag sel mag chieng’ ma ok oketi e boksi mar glove ma nigi ng’injo mar 100 mW/cm2 ma onge filta mar UV. ToF-SIMS ipimo ka itiyo gi SIMS ma ng’ato nyalo ng’eyogo kinde ma ng’ato nyalo ng’adoe. Ne oyudre ka otiyo gi bundu mar ion Ar ma nigi 4 kV ma nigi ng’injo mar 400×400 μm.
250) ka itiyo gi Al Kα ma nigi rangi achiel (mar yo mar XPS) e presa ma romo 5.0 × 10-7 Pa. Ne ipimo kaka pinyno chalo kod kaka pinyno ne ng’ich ka itiyo gi gino ma ng’ato nyalo ng’iyogo teko mar atom (AFM) (AFM). STEM kod HaaDF-stem itimo e kar puonjruok mar FEI. Ne ipimo gik ma nyalo miyo ler mar UV-Vis oting’o ler ka itiyo gi gino ma ler mar UV-3600Plus (Riwruok mar Shimadzu). Ne ondiki gik ma nyalo geng’o chaja mar kor lwasi (SCLC) e wi mtoka ma nigi mita 2400. Ne ipimo ler ma ng’ato nyalo ng’iyogo (PL) kod ler ma ng’ato nyalo ng’iyogo (TRPL) mar ng’ato ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik moko ka otiyo gi gino ma ng’ato nyalo ng’iyogo gik ma ng’ato nyalo ng’iyogo. PL ma ne oting’o piche mag map ne opim ka oti kod sistem mar Raman mar Horiba. 10:10, 11. 10 Ne otim nonro mar ng’iyo gik ma ng’ato ok nyal ng’eyo (FTIR) ka otiyo gi sistem mar ng’iyo gik ma ng’ato nyalo ng’iyo gi ng’ato.
E tijni, watiyo gi yo mar kawo sampuli mag yo mar SSW mondo wapuonjre yo mar loko ng’ato ka ng’ato kowuok e α-phase nyaka δ-phase. E yo mar SSW, wuoth mar piny ma nyalo bedo gi teko ng’ere kaluwore gi yo ma random soft mode (derivative mar ariyo), ma miyo ng’ato nyalo timo nonro matut kendo ma ok owinjore kuom piny ma nyalo bedo gi teko. E tijni, ng’ado ranyisi mag yo itimo e wi ng’injo ma nigi atom 72, kendo ng’injo mokalo 100 mag ng’injo mag ng’injo mag chakruok/giko (IS/FS) ichoko e rang’iny mar DFT. Kaluwore gi IS/FS pairwise data set, yo ma tudruok mar ng’injo mokwongo kod ng’injo mogik inyalo ng’ere gi tudruok e kind atom, kae to wuoth mar yore ariyo e wi ng’injo mar unit ma nyalo lokore itiyogo mondo ng’ere maber yo mar ng’injo mar ng’injo. (VK-DZEV). Bang’ manyo chal mar lokruok, yo ma nigi obadho ma piny moloyo inyalo ng’e kuom keto obadho mag teko e rang’iny.
5.3.5), kama tudruok mag atom mag C, N, H, Pb, kod I ochung’ne ranyisi mar yamo ma ng’ato nyalo ng’ado (PAW). Tich mar tudruok mar lokore olere gi kwan mar ng’ato ka ng’ato ma nyalo ng’ado bura e wi kwan mar ng’ato ka ng’ato. Ne oket giko mar teko mar yamo ma ng’ato nyalo ng’ado e ndege mondo obed 400 eV. <2Zepa> Grid mar k-point mar Monkhorst-Pack nigi ng’injo mar (2 × 2 × 1). Kaka gik moko duto ma ne ogere, ne oket maber chuth nyaka chop kama ng’injo maduong’ ne ni piny mar 0.1 GPa kendo ng’injo maduong’ mar teko ne ni piny mar 0.02 eV/Å. E ranyisi mar ng’et piny, ng’et FAPbI3 nigi ng’injo 4, ng’injo ma piny nigi atom ma ochung’ motegno ma luwo ringre FAPbI3, to ng’injo adek ma malo nyalo wuotho ​​maonge ng’injo e kinde ma itimoe tich mar loso gik moko maber. ML mapek kendo ni e wi ng’et FAPbI3, kama Pb oriwre gi 1 I kod 4 O.
Mondo iyud weche mathoth e wi kaka ne oloso nonro, ne Ripot mar Gik Motudore gi Gik Motudore gi Oboke maeni.
Data duto ma yudore kata ma opim e kinde ma ne itimo nonro ni, oketgi e oboke ma ne ogol, kaachiel gi weche ma konyogi kod fainde mag data ma ok otigodo. Data ma ok otigodo ma onyis e nonro ni yudore e mbui mar mbui. Data ma oting’o wechego ochiw e wi ndiko ni.
Ralum, M. kod jomoko. Tebol mag tiyo maber gi sel mag chieng’ (ed. mar 57). chenro. ler mar ler. gik ma itiyogo. tich mare. 29, 3-15 (2021).
Paka J. kod jowetene. Kuong’o dongruok mar ng’injo mag perovskite ka itiyo gi kloraid mag alkil ammonium ma nyalo ng’injo. Chuech 616, 724-730 (2023).
Zhao Y. kod jowetene. 2RbCl ma ok ti (PbI2) 2RbCl keto filim mag perovskite obed motegno mondo obed gi sel mag chieng’ ma tiyo maber ahinya. Sayans 377, 531-534 (2022).
Tan, K. kod jomoko. Seli mag chieng' ma oloki ka otiyo gi gino ma oting'o dimetilakridinil. Chuech, 620, 545-551 (2023).
Han, K. kod jomoko. 10:10, 11. 10 (FAPbI3): ng’eyo mathoth e wi gik ma loso, gik ma nenore kod gik ma nyalo ketho stima. wach ma nyiso gik moko. Mat. 28, higa mar 2253-2258 (2016).
Masi, S. kod jomoko. <2Zepa> Keto ng’injo mar ng’injo makwar e FAPbI3 kod CsPbI3. AKS weche tudruok mag teko. 5, higa mar 1974 nyaka 1985 (2020).
In, JJ, kod jomoko. Sel mag chieng' ma tiyo maber kokalo kuom rito maber gik ma ting'o gikmoko. Chuech 590, 587-593 (2021).
Saliba M. kod jowetene. Ka iketo kation mag rubidium e sel mag chieng’ ma nigi perovskite, mano miyo ler tiyo maber. 354, 206-209 (2016).
Saliba M. kod jowetene. Sel mag chieng' ma nigi kation adek: medo bedo motegno, nyalo mar nyuolo kendo tiyo maber ahinya. ng’ato ka ng’ato nigi teko. sayans. 9, higa mar 1989 nyaka 1997 (2016).
Cui X. kod jowetene. <2Zepa> 10:10, 11. 10 Gik ma osetimore machiegni e loso gik ma FAPbI3 nyalo timo e sel mag chieng’ ma nigi teko mamalo. 2200497 (2022).
Delajeta S. kod jomoko. Pogoruok mar okang' ma oting'o ler ma oriw mar halide ma oriw mar perovskites ma nigi gik ma ngima kod ma ok ngima. Nat. wuoyo. 8, 200 (2017).
Slotkavaj, DJ kod jomoko. Pogoruok mar ng’injo ma kelo ler e gik ma kawo halid perovskait. AKS weche tudruok mag teko. 1, higa mar 1199-1205 (2016).
Chen, L. kod jomoko. Kuong'ruok mar ng'injo ma iye kod pogruok ma iye mar kristal achiel mar formamidine. Anjiva. Kemikol. ng’eyo piny mangima. Ed. 61. higa mar 2022.
Ng’eyo kaka methylenediammonium nyalo kethore kod tich ma en-go e loso gik ma nyalo ketho ng’ato. J. Kemi. Nyako. 18, 10275-10284 (higa 2023).
Lu, HZ kod jomoko. Oketo muya maber kendo motegno mar sel mag chieng’ ma ng’we ng’ar FAPbI3. 370, 74 (2020).
Doherty, TAS kod mamoko. Sayans 374, higa mar 1598-1605 (2021).
Ho, K. kod jomoko. 10:10, 11. 10 Gik ma nyalo miyo ng’ato olokre kendo okethre e bwo teko mar ng’injo kod ler. AKS weche tudruok mag teko. 6, 934-940 (2021).
Zheng J. kod jowetene. <2Zepa> Dongruok mar anion mag miriambo mag sel mag chieng’ mag α-FAPbI3. Chuech 592, 381-385 (2021).